Chillida zog 1943 nach Madrid und studierte bis 1946 Architektur an der Universidad de Madrid. 1947 ließ er sein Architekturstudium hinter sich, um an der privaten Kunstakademie Círculo de Bellas Artes in Madrid Zeichnung zu studieren. 1948 zog er nach Paris und richtete sich dort ein Atelier ein. Hier formte Chillida erste figürliche Plastiken aus Gips und Ton. 1949 sowie im darauffolgenden Jahr beteiligte er sich am Salon de Mai.
In San Sebastián heiratete Chillida 1950 Pilar de Belzunce und kehrte 1951 nach San Sebastián zurück. Er bezog noch im selben Jahr eine Villa im benachbarten Hernani, in der er sich ein Atelier mit eigener Schmiede einrichtete. Die hier geschaffenen Entwürfe und erste Arbeiten in Schmiedetechnik schufen die Grundlage zu seinen späteren großen Werken in Eisenplastik.
Von 1959 bis 1977 nahm er an den documenta-Ausstellungen 2, 3, 4 und 6 in Kassel teil. In den 1980er und 1990er Jahren gab es bedeutende Retrospektiven seines Lebenswerks in New York, Bonn, Münster, Berlin, Frankfurt am Main und San Sebastián.
Noch zu Chillidas Lebzeiten eröffnete 2000 in Hernani das seinem Werk gewidmete Chillida-Leku-Museum mit einem Skulpturenpark, der sich über 12 Hektar erstreckt. Aufgrund von finanziellen Problemen infolge der Finanzkrise wurde das Museum 2010 für die Öffentlichkeit geschlossen, die konservatorische Betreuung der Sammlung und der Leihverkehr der Werke für externe museale Ausstellungen jedoch fortgesetzt. Nach der Übernahme der exklusiven Vertretung des Nachlasses durch die Schweizer Galerie Hauser & Wirth 2017 wurde das Museum renoviert und 2019 wieder eröffnet.